本书主要介绍精准智能化学的主要内涵以及最新进展。精准智能化学的起点是精准的数据，为了获得这些数据需要发展先进的实验表征和理论模拟方法，有了精准的数据就可以建立数据驱动的智能模型。模型的智能程度可以在理论预测与实验验证的循环迭代过程中获得提升，发展机器人自动实验平台可以加速这一迭代流程，最终实现对反应过程与材料物性的精准控制。本书各章节内容围绕这一框架展开，从真空环境中超高分辨表征到原位工况条件下的精准表征，从大规模电子结构计算到谱学仿真，从数据体系到机器化学家，从催化反应调控到功能材料设计，展现了精准智能化学的全貌。
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序
前言
绪论 1
0.1 精准实验数据 3
0.2 精准理论数据 5
0.3 智能化学 7
0.4 反应与物性的精准调控 8
参考文献 10
第一部分 精准实验数据
第1章 表面单分子精准表征 13
1.1 扫描探针技术 14
1.1.1 扫描隧道显微镜 14
1.1.2 原子力显微镜 17
1.1.3 SPM操纵 18
1.2 扫描探针技术化学表征能力的拓展 19
1.2.1 SPM技术与荧光光谱技术的结合 19
1.2.2 SPM技术与拉曼光谱技术的结合 21
1.2.3 SPM技术与红外光谱技术的结合 22
1.2.4 SPM技术与同步辐射X射线技术的结合 23
1.2.5 SPM技术与磁学测量的结合 24
1.2.6 SPM技术时间分辨能力的提升 25
1.3 扫描探针技术在化学研究中的典型应用 26
1.3.1 SPM在催化研究中的应用 26
1.3.2 SPM在表面合成中的应用 31
1.3.3 SPM在分子光电特性研究中的应用 37
1.4 总结与展望 40
参考文献 40
第2章 化学体系的原位表征 51
2.1 原位核磁技术 51
2.1.1 原位核磁的实验技术 51
2.1.2 原位核磁技术的应用 54
2.2 原位光谱技术 59
2.2.1 原位光谱实验技术 60
2.2.2 原位光谱技术的应用 62
2.3 原位电镜技术 66
2.3.1 原位电镜实验技术 66
2.3.2 原位电镜技术的应用 70
2.4 原位电化学技术 74
2.4.1 原位电化学实验技术 74
2.4.2 原位电化学技术的应用 78
2.5 原位质谱技术 82
2.5.1 原位质谱的实验技术 83
2.5.2 原位质谱技术的应用 84
2.6 总结与展望 88
参考文献 89
第3章 基于大装置的化学表征 93
3.1 同步辐射X射线吸收精细结构谱技术 93
3.1.1 同步辐射X射线吸收精细结构谱基本原理 93
3.1.2 XAFS的实验技术 95
3.1.3 XAFS在电催化反应中的应用 98
3.2 同步辐射X射线光电子能谱技术 104
3.2.1 同步辐射X射线光电子能谱基本原理 104
3.2.2 同步辐射XPS技术的应用 106
3.3 同步辐射X射线成像技术 109
3.3.1 同步辐射X射线成像基本原理 109
3.3.2 投影成像技术 110
3.3.3 扫描透射X射线显微镜 111
3.3.4 全场X射线显微镜 112
3.3.5 其他成像技术 112
3.3.6 成像技术的应用 113
3.4 同步辐射红外光谱技术 116
3.4.1 红外吸收的原理 116
3.4.2 产生条件 117
3.4.3 傅里叶变换红外光谱仪 117
3.4.4 同步辐射红外光谱 117
3.4.5 同步辐射红外光谱的实验方法 118
3.4.6 原位同步辐射红外光谱的应用 118
3.5 同步辐射光电离质谱技术 121
3.5.1 同步辐射光电离技术简介 121
3.5.2 同步辐射光电离质谱的应用 124
3.6 总结与展望 131
参考文献 132
第二部分 精准理论数据
第4章 大规模电子结构计算 137
4.1 密度泛函理论与波函数方法 138
4.1.1 基于哈特里-福克近似的波函数方法 138
4.1.2 密度泛函理论 139
4.2 数值精度与计算标度 141
4.2.1 数值误差的来源 141
4.2.2 计算标度 142
4.3 基组 143
4.3.1 斯莱特型基组 143
4.3.2 高斯型基组 144
4.3.3 数值原子轨道基组 144
4.3.4 平面波基组 146
4.3.5 自适应性局域基组 147
4.4 线性标度计算方法 148
4.4.1 线性标度方法的物理基础 148
4.4.2 构造哈密顿矩阵的线性标度方法 149
4.4.3 求解密度矩阵的线性标度方法 150
4.4.4 线性标度的密度矩阵微扰理论 152
4.5 高性能计算与超级计算机 153
4.5.1 PWDFT并行算法与软件性能 155
4.5.2 HONPAS并行算法与软件性能 157
4.5.3 DGDFT并行算法与软件性能 161
4.6 总结与展望 165
参考文献 166
第5章 机器学习势函数 168
5.1 理论基础 170
5.1.1 势能面理论基础 170
5.1.2 机器学习技术简介 171
5.2 机器学习势函数模型 173
5.2.1 置换不变多项式/基本不变量-神经网络势函数 174
5.2.2 原子神经网络势函数 176
5.2.3 高斯近似势函数 184
5.3 数据采样 185
5.4 机器学习势函数的应用 188
5.5 总结与展望 193
参考文献 195
第6章 量子计算化学 208
6.1 量子计算简介 208
6.2 变分量子算法 214
6.2.1 参数化量子态制备 215
6.2.2 测量 222
6.2.3 经典优化器 225
6.3 量子含时演化算法 228
6.3.1 变分量子动力学模拟 229
6.3.2 乘积公式技术 232
6.3.3 其他方法 233
6.4 含噪声的量子计算 234
6.4.1 零噪声外推方法 234
6.4.2 概率误差消除方法 235
6.4.3 测量误差缓解方法 236
6.4.4 其他方法 236
6.5 总结与展望 237
参考文献 239
第7章 谱学仿真 247
7.1 谱学仿真的理论基础 247
7.1.1 薛定谔绘景：薛定谔方程和刘维尔方程 248
7.1.2 绘景变换 249
7.1.3 含时微扰理论 250
7.1.4 线性响应理论 251
7.1.5 级联运动方程方法 254
7.1.6 耗散子理论 256
7.2 分子响应性质的精确计算方法 258
7.2.1 研究背景 258
7.2.2 分子响应性质的计算方法与发展 260
7.2.3 分子响应性质的精确计算 263
7.3 凝聚相体系的精准谱学模拟 266
7.3.1 研究背景 266
7.3.2 几个关键光谱学量 267
7.3.3 耗散子理论计算关联函数 268
7.3.4 线性与非线性光谱的计算 269
7.4 新型光谱技术的理论设计 272
7.4.1 圆二色光谱的新型探测方案 272
7.4.2 磁圆二色光谱的新型探测方案 275
7.5 总结与展望 279
参考文献 280
第三部分 智能化学
第8章 化学数据体系 289
8.1 化学数据的来源与采集 290
8.1.1 公开化学数据库概览 290
8.1.2 化学文献数据挖掘 293
8.1.3 高通量理论计算的数据获取 297
8.1.4 实验数据电子化记录与自动化采集 299
8.2 化学数据的管理与共享 301
8.2.1 化学数据库构建 301
8.2.2 数据搜索与可视化技术 305
8.2.3 基于联邦学习的数据共享策略 309
8.3 化学数据体系的应用场景 311
8.3.1 材料预测与设计 312
8.3.2 药物发现与合成 314
8.3.3 化工过程调控与工艺优化 316
8.4 化学数据体系的发展趋势 318
8.4.1 新兴技术对化学数据体系的影响 318
8.4.2 数据安全与隐私保护 318
8.4.3 跨领域合作催生学科增长点 319
8.5 总结与展望 320
参考文献 321
第9章 人工智能助力化学研究 323
9.1 化学中的机器学习 323
9.1.1 机器学习的定义和分类 324
9.1.2 化学数据特征和描述符 325
9.1.3 模型选择 326
9.1.4 模型训练和评估 329
9.1.5 化学中机器学习的应用 331
9.2 神经网络和深度学习 332
9.2.1 神经元模型和神经网络结构 333
9.2.2 神经网络的训练过程 335
9.2.3 常见的深度学习架构 340
9.3 化学中的自然语言处理 345
9.3.1 自然语言处理的基本原理 346
9.3.2 深度学习在NLP中的应用 349
9.3.3 化学文本数据的特点和命名实体识别 353
9.3.4 化学文献的处理与分析 354
9.4 化学中的大语言模型 357
9.4.1 提示词工程 358
9.4.2 化学知识检索与生成 360
9.4.3 化学分子名称与结构转换 362
9.4.4 化学文本挖掘 363
9.4.5 化学任务代理人 365
9.5 总结与展望 367
参考文献 368
第10章 机器化学家 370
10.1 基于流动化学的实验自动化探索 370
10.1.1 紫外-可见光谱 371
10.1.2 拉曼光谱 373
10.1.3 红外光谱 373
10.1.4 质谱 376
10.1.5 核磁共振 378
10.2 基于移动机器人的实验自动化探索 384
10.2.1 移动机器人 384
10.2.2 双臂机器人 388
10.2.3 多机器人系统 391
10.3 “能学、会想、勤做、智创”的机器化学家 394
10.3.1 学：用于数据挖掘的阅读系统 396
10.3.2 想：理实交融的计算引擎 396
10.3.3 做：自动化实验平台 398
10.3.4 创：机器化学家的典型应用实例 400
10.4 总结与展望 404
参考文献 404
第四部分 反应与物性的精准调控
第11章 计算催化与反应机制 409
11.1 催化作用概论 409
11.1.1 催化作用的本质 410
11.1.2 催化中的热力学与动力学 411
11.1.3 宏观世界与微观体系的关系 412
11.1.4 理论计算催化加速高效催化剂开发 415
11.2 计算催化基础理论 416
11.2.1 过渡态理论 417
11.2.2 过渡金属表面d带中心理论 419
11.2.3 Br？nsted-Evans-Polanyi关系 420
11.2.4 催化描述符与火山型曲线 422
11.2.5 催化剂抗烧结稳定性理论模型 424
11.3 理论催化研究方法 426
11.3.1 密度泛函理论概况 426
11.3.2 分子动力学 428
11.3.3 微观反应动力学 430
11.4 理论计算在催化中的应用 433
11.4.1 密度泛函理论探索催化剂结构及其敏感性 433
11.4.2 分子动力学模拟揭示催化剂动态催化效应 436
11.4.3 微观动力学确定催化剂的活性和反应机制 437
11.4.4 机器学习助力催化剂设计 439
11.5 总结与展望 445
参考文献 448
第12章 反应路径的精准调控 451
12.1 氢的活化 452
12.1.1 析氢反应的调控 452
12.1.2 氢氧化反应的调控 453
12.2 氧的活化 455
12.2.1 氧还原反应的介绍 455
12.2.2 氧还原反应的路径调控 456
12.3 二氧化碳的活化 461
12.3.1 二氧化碳电化学还原反应介绍 461
12.3.2 二氧化碳还原反应的路径调控 462
12.4 氮的活化 466
12.4.1 氮气氧化反应的介绍 467
12.4.2 氮气十电子氧化反应的路径调控 469
12.4.3 氮气还原反应的介绍 470
12.4.4 氮气还原反应的路径调控 471
12.5 甲烷的活化 473
12.5.1 甲烷氧化反应的介绍 474
12.5.2 甲烷氧化反应的路径调控 475
12.6 其他分子的活化 476
参考文献 480
第13章 功能材料的理论设计 487
13.1 计算方法 490
13.2 结构预测 492
13.2.1 全局结构搜索 492
13.2.2 分子设计 494
13.2.3 机器学习势函数 495
13.3 功能设计 496
13.3.1 光解水材料理论设计 497
13.3.2 低维自旋电子学材料理论设计 499
13.4 功能材料数据库 501
13.4.1 常见的功能材料数据库 502
13.4.2 基于数据库的结构预测和功能设计 504
13.4.3 未来挑战和展望 504
13.5 基于人工智能的功能材料设计及展望 505
13.5.1 机器学习基本流程 506
13.5.2 人工智能加速功能材料的模拟 506
13.5.3 人工智能预测功能材料的性能 507
13.5.4 人工智能规划合成路线 508
13.5.5 人工智能优化实验参数 509
13.5.6 人工智能改进表征方法 509
参考文献 510
第14章 材料的物性与精准调控 517
14.1 材料的分类与物性 517
14.1.1 结构材料 517
14.1.2 复合材料 519
14.1.3 功能材料 520
14.2 三维材料体相结构精准调控与性能 525
14.2.1 三维材料缺陷精准调控与物性 525
14.2.2 三维材料物相精准调控与物性 529
14.3 低维材料表界面结构精准调控与性能 531
14.3.1 表界面配位精准调控与物性 532
14.3.2 表界面原子、分子组装及层间剥离与物性 537
14.3.3 界面复合精准调控与物性 542
参考文献 545
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